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更新时间：2022-12-29 点击次数：1855
第一作者：Chensheng Xian, Jie He
张泽会，中南民族大学大学教授，国家优秀青年科学基金获得者2017年入选中南民族大学第一批青年拔尖人才工程，并破格晋升为教授；2018年入选国家民委中青年英才计划；2018年获第16届教育部霍英东基金会青年教师奖；2018年作为第一完成人获湖北省自然科学三等奖，第二完成人获辽宁省自然科学奖二等奖；2020年湖北省杰出青年科学基金项目获得者。张泽会教授主要从事绿色化学、催化化学等研究工作，以通讯作者在Science Advances、Nature Communications、Chem、JACS、Angwante Chemie, Chem.Soc.Rev.等期刊发表SCI论文120余篇，所发表论文被SCI期刊论文引用7000余次，H指数50，获授权项目20项。1篇通讯作者论文入选2013年度中国百篇国际影响学术论文，先后16篇通讯作者论文入选美国科技信息所基本科学指标数据库（ESI）高被引用论文，15篇通讯作者单篇引用次数大于10。张泽会老师课题组的论文《High Nitrile Yields of Aerobic Ammoxidation of Alcohols Achieved by Generating •O2– and Br• Radicals over Iron-Modified TiO2 Photocatalysts》在《JACS》上发表。
张泽会老师课题组在实验中所用光催化反应釜由西安AG九游中国科技提供，论文中也特别提到西安AG九游中国生物科技有限公司，在此非常感谢老师对AG九游中国仪器的选择和认可。AG九游中国仪器将助力科研工作者加速取得更加辉煌的成就！
全文速览
醇氨氧化制腈是有机合成反应。该反应使用 NH3 作为氮源，O2 作为氧化剂，并且不需要使用贵金属催化剂。但是，在室温下进行该合成反应仍具有挑战性。本文报告了由 Fe(III) 修饰二氧化钛 (Fe/TiO2) 组成的稳定光催化剂，用于在室温下、利用大气压力下的氧气、NH3 作为氮源、NH4Br 作为添加剂来进行氨氧化反应。在光催化醇类氨氧化中，这是第一个使用如此廉价且出色的材料案例。该研究以高产率合成了各种（杂）芳香族腈，并且脂肪醇也能以相当大的产率转化为相应的腈。Fe(III) 对 TiO2 的改性促进了活性•O2- 自由基的形成，增加了 NH3和氨基中间体在催化剂上的吸附，加速了氨氧化生成腈。添加剂 NH4Br 通过从 Br- 形成溴自由基 (Br•)，显著提高了催化效率。它与 •O2- 协同作用，来从 Cα-H中捕获 H•（Cα-H 存在于苯甲醇和中间体醛亚胺 (RCH═NH) 中），进而产生以活性碳为中心的自由基。此外，Br-添加剂生成的 Br• 会消耗光生空穴和 OH• 自由基，以防止过度氧化，从而提高对腈的选择性。Fe(III) 掺杂 TiO2 和 NH4Br 的功能以及协同作用的结合，为开发精细化学合成的半导体基光催化系统提供了新机会。
背景介绍
腈是有机合成中的重要中间体，在医药、有机和高分子化学中具有广泛应用。合成腈的一般方法主要有卤代烷的亲核氰化， Wittig 反应和过渡金属催化的芳烃氰化。然而，这些方法具有原始材料成本高、有毒废物产生以及原子效率低下等缺点。因此，许多研究致力于开发用于环境友好的腈合成的新型催化方法。 精炼可再生生物质可以产生大量的含氧化合物，例如醛类和醇类，它们是工业用途广泛的原材料。将醇和醛直接氨氧化成腈是一种理想的绿色工艺，因为它使用来自可持续生物质的原料，而水是副产物。使用热催化方法生产腈已得到充分证明，其主要使用贵金属催化剂或过渡金属催化剂对醇和醛进行氨氧化。醇氨氧化制腈涉及醇的选择性氧化。大多数热催化系统需要高反应温度（高达 100 °C）和高压氧气，这会产生一系列不良副产物。因此，在温和条件下进行氨氧化被认为是非常重要的。半导体上的光催化氧化还原反应可以在室温下进行，并且在有机合成界受到越来越多的关注。光催化过程在室温下会产生活性物质，例如光生载流子和氧化自由基。使用廉价且丰富的材料作为催化剂的光催化系统，同时要实现高反应速率和产物选择性，这十分具有挑战性。当使用 NH3 和 O2 从醇和醛生产腈时，这尤其困难，因为过氧化副反应很难避免。显然，目前非常需要开发新型多相非贵金属光催化系统，其可以使用低成本且易于获得的 NH3 作为氮源来将生物质衍生的醇氨氧化成腈。
· 论文中局部图表引用：
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